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OA-based photo-Fenton system generates oxidizing and reducing radicals for the simultaneous removal of 1-NA and Cr (VI) in surface waters
Water Research ( IF 11.4 ) Pub Date : 2025-06-02 , DOI: 10.1016/j.watres.2025.123950
Linlin Liang, Li Sun, Qiuwen Wang, Fuqiang Zhang, Huixue Li, Guoquan Liu, Pengfei Wang, Sihui Zhan
Water Research ( IF 11.4 ) Pub Date : 2025-06-02 , DOI: 10.1016/j.watres.2025.123950
Linlin Liang, Li Sun, Qiuwen Wang, Fuqiang Zhang, Huixue Li, Guoquan Liu, Pengfei Wang, Sihui Zhan
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The inadequate generation of reducing radicals limits the ability of photo-Fenton systems to remove organic pollutants and heavy metals at the same time, meanwhile the cost of the activators limits their practical application. Here, we used oxalic acid (OA) as an activator with MIL-88A(Fe) (M88A(Fe)) to form a low-cost photo-Fenton (M88A(Fe)/OA/Vis) system. In this system, OA accession resulted in a remarkable 226.88 and 106.64-fold enhancement in the removal of 1-naphthylamine (1-NA) (Kobs=0.7442 min−1) and Cr (VI) (Kobs=2.6734 min−1), respectively. Furthermore, over 90% removal of 1-NA and Cr (VI) were achieved in a wide pH range (3-11) and the presence of complex interfering substances (Cl−, NO3−, SO42−, HCO32−, H2PO4−, humic acid, tap water, lake water, and river water). In situ ATR-FTIR spectra and theoretical analysis revealed that Fe(C2O4)+ is formed by ligand exchange between OA and Fe sites and is rapidly dissociated via nonreducing solvents and converted to Fe(C2O4)2−. Under visible light, Fe(C2O4)2− is reduced by a hole to give Fe(C2O4)+ and ·C2O4−, and the ·C2O4− quickly forms ·CO2− through C-C bond breaking. Meanwhile, ·OH and ·O2− are produced by the reaction of water and oxygen with electrons and holes, respectively, thus realizing the efficient redox of two pollutants. Moreover, the catalytic membrane reactor developed was operated continuously for 12 h to remove more than 95% of 1-NA and 100% of Cr (VI), respectively. Our findings demonstrate the advantages of OA in water decontamination and pave the way for the development of eco-friendly water decontaminations based on organic acids.
中文翻译:
基于 OA 的光 Fenton 系统产生氧化自由基和还原自由基,可同时去除地表水中的 1-NA 和 Cr (VI)
还原自由基的产生不足限制了光芬顿系统同时去除有机污染物和重金属的能力,同时活化剂的成本限制了它们的实际应用。在这里,我们使用草酸 (OA) 作为活化剂与 MIL-88A(Fe) (M88A(Fe)) 形成低成本的光芬顿 (M88A(Fe)/OA/Vis) 系统。在该系统中,OA 加入导致 1-萘胺 (1-NA) 的去除率分别显著提高了 226.88 倍和 106.64 倍 (Kobs=0.7442 min-1) 和 Cr (VI) (Kobs=2.6734 min-1)。此外,在较宽的 pH 范围 (3-11) 和复杂干扰物质(Cl−、NO3−、SO42−、HCO32−、H2PO4−、腐植酸、自来水、湖水和河水)的存在下,1-NA 和 Cr (VI) 的去除率超过 90%。原位 ATR-FTIR 光谱和理论分析表明,Fe(C2, O4)+ 是由 OA 和 Fe 位点之间的配体交换形成的,并通过非还原溶剂迅速解离并转化为 Fe(C,2, O4)2−。在可见光下,Fe(C2O4)2− 被一个空穴还原,得到 Fe(C2O4)+ 和 ·C2O4- 和 ·C2O4− 通过 CC 键断裂迅速形成·CO2−。同时, ·OH 和 ·O2− 分别由水和氧与电子和空穴反应产生,从而实现两种污染物的高效氧化还原。 此外,开发的催化膜反应器连续运行 12 h,分别去除了 95% 以上的 1-NA 和 100% 的 Cr (VI)。我们的研究结果证明了 OA 在水净化方面的优势,并为开发基于有机酸的环保水净化铺平了道路。
更新日期:2025-06-03
中文翻译:

基于 OA 的光 Fenton 系统产生氧化自由基和还原自由基,可同时去除地表水中的 1-NA 和 Cr (VI)
还原自由基的产生不足限制了光芬顿系统同时去除有机污染物和重金属的能力,同时活化剂的成本限制了它们的实际应用。在这里,我们使用草酸 (OA) 作为活化剂与 MIL-88A(Fe) (M88A(Fe)) 形成低成本的光芬顿 (M88A(Fe)/OA/Vis) 系统。在该系统中,OA 加入导致 1-萘胺 (1-NA) 的去除率分别显著提高了 226.88 倍和 106.64 倍 (Kobs=0.7442 min-1) 和 Cr (VI) (Kobs=2.6734 min-1)。此外,在较宽的 pH 范围 (3-11) 和复杂干扰物质(Cl−、NO3−、SO42−、HCO32−、H2PO4−、腐植酸、自来水、湖水和河水)的存在下,1-NA 和 Cr (VI) 的去除率超过 90%。原位 ATR-FTIR 光谱和理论分析表明,Fe(C2, O4)+ 是由 OA 和 Fe 位点之间的配体交换形成的,并通过非还原溶剂迅速解离并转化为 Fe(C,2, O4)2−。在可见光下,Fe(C2O4)2− 被一个空穴还原,得到 Fe(C2O4)+ 和 ·C2O4- 和 ·C2O4− 通过 CC 键断裂迅速形成·CO2−。同时, ·OH 和 ·O2− 分别由水和氧与电子和空穴反应产生,从而实现两种污染物的高效氧化还原。 此外,开发的催化膜反应器连续运行 12 h,分别去除了 95% 以上的 1-NA 和 100% 的 Cr (VI)。我们的研究结果证明了 OA 在水净化方面的优势,并为开发基于有机酸的环保水净化铺平了道路。