Removing per- and polyfluoroalkyl substances (PFAS) in water resources at trace concentrations (ng/L) is scientifically challenging. Herein, a cation–π system was constructed comprising a Fe(II)/Fe(III) coordinated graphene-like structure encapsulating Fe° catalyst (Fe(II)/Fe(III)-GL@Fe⁰), realizing rapid PFAS mineralization in municipal wastewater and raw drinking water under ambient atmospheric conditions without external energy input. The strong electric field was generated from DOC–PFAS–H₂O–O₂ synergistic coordination at Fe species area and GL area on Fe(II)/Fe(III)-GL@Fe⁰ via surface charge rearrangement by Fe–π interaction, triggering surface electrochemical-like redox reactions: sequential adsorbed C–F bond oxidation, adjacent bond homolysis, and O₂ reduction until complete PFAS mineralization. Our findings highlight the potential of electric energy generation from multicomponent coordination on Fe-modified GL-based catalyst in developing cost-effective novel technologies for PFAS micropollutant purification in real water.

中文翻译：

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水中阳离子-π系统上多组分配位的电能对 PFAS 进行高效矿化

去除水资源中痕量浓度 （ng/L） 的全氟烷基和多氟烷基物质 （PFAS） 在科学上具有挑战性。本文构建了阳离子-π体系，由封装 Fe° 催化剂 （Fe（II）/Fe（III） 配位石墨烯结构 （Fe（II）/Fe（III）-GL@Fe⁰） 组成，在环境大气条件下实现城市污水和原饮用水中 PFAS 的快速矿化，无需外部能源输入。通过 Fe-π 相互作用的表面电荷重排，在 Fe（II）/Fe（III）-GL@Fe 0 上，DOC-PFAS-H₂O-O₂ 在 Fe（II）/Fe（III）-⁰ 上协同配位产生强电场，触发类似表面电化学的氧化还原反应：连续吸附的 C-F 键氧化、相邻键均解和 O₂ 还原直至 PFAS 完全矿化。我们的研究结果强调了在 Fe 改性 GL 基催化剂上通过多组分配位产生电能的潜力，以开发具有成本效益的新技术来净化实际水中 PFAS 微污染物。