过量的二氧化碳排放引发了诸多危害，如全球变暖、冰川融化以及海平面上升等，这些严重威胁着生态平衡和人类的生存。将二氧化碳转化为高价值的燃料和化学品已成为减少碳排放以及实现碳资源利用的有效途径。逆水煤气变换反应（RWGS）是生产C1原料的关键步骤。在传统的热催化逆水煤气变换反应中，由于C=O键具有较高的稳定性（约750 kJ/mol），且该反应为吸热反应（ΔH^⊝(298K) = 42.1 kJ/mol），因此需要大量的能量输入来驱动反应进行。为了克服这些挑战，人们开发了太阳能驱动催化技术，该技术仅利用太阳能作为能源来驱动整个化学反应，涉及光热转换、光催化和等离激元等多个过程。与传统的光催化和光热催化相比，由于光子和声子之间的协同作用，它在提高太阳能利用效率和催化性能方面具有显著优势。在此，通过在光照下对V₂O₃进行原位脱氧制备了一种新型的缺陷态氧化钒半导体V₂O_3-x纳米颗粒。一方面，V₂O_3-x具有内在的化学稳定性和丰富的氧空位（Vo），这些氧空位可以为二氧化碳的转化提供更多的活性位点，并降低二氧化碳的活化能垒，从而促进一氧化碳的生成。另一方面，V₂O_3-x表现出等离激元效应，因此为提高催化剂性能提供了新的契机。利用具有缺陷、半导体和等离激元特性的V₂O_3-x氧化物催化剂来引发太阳能驱动催化反应，这不仅提高了太阳光的利用率，还能迅速提升催化剂表面的局部温度，显著提高了催化性能和成本效益，为实现实际应用提供了一种可行的方法。

本研究聚焦于V₂O_3-x纳米颗粒，并首次系统地将其作为等离激元驱动的太阳能催化剂进行分析。研究表明，它们在近红外区域表现出局域表面等离激元共振（LSPR）吸收特性。通过整合原位表征和理论计算结果，阐明了V₂O₃在光照下中原位产生氧空位（VO）并随后转化为V₂O_3-x具有催化活性的的机制。此外，还分析了V₂O_3-x通过等离激元衰减产生热电子和空穴的过程，以及它在升高局部温度、提供活性位点和增强光吸收能力方面的优异效果。V₂O_3-x在逆水煤气变换反应（RWGS）中展现出优异的性能，一氧化碳（CO）的转化率达到668.48 mmol g⁻¹ h⁻¹，CO选择性超过99.9%，并且具有长达90小时的长期稳定性，突显了金属氧化物等离激元在太阳能驱动催化领域的巨大潜力。这项研究为利用局域表面等离激元共振（LSPR）与本征带间跃迁的协同效应来提高太阳能-化学能转换效率提供了关键见解。

刘波，中国科学技术大学教授/合肥微尺度物质科学国家研究中心双聘研究员，国家级青年人才计划入选者，专注于功能性配合物的设计合成及其功能应用研究；2009年博士毕业于日本产业技术综合研究所（AIST）；后于德国鲁尔大学/卡尔斯鲁厄大学（洪堡学者）、英国利物浦大学（玛丽居里学者）从事博士后研究；2015年1月加入中国科学技术大学。