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ACS Applied Energy Materials | 纳米SiC复合提升磁性Co₂MnSi合金的热电与力学性能

英文原题:Impact of SiC Nanodispersions on the Thermoelectric and Mechanical Properties of Magnetic Co2MnSi Full-Heusler Alloys作者团队:清华大学李和章博士后、王超教授、李敬锋教授等  关键词:赫斯勒合金、热电材料、纳米复合材料、机械强度、多功能器件  图文解读热电材料因其能将废热直接转化为电能的能力备受关注,而高性能热电材料的核心在于优化其热电优值(ZT)。近日,清华大学李和章博士后、王超教授、李敬锋教授等在《ACS Applied Energy Materials》发表有关磁性Co2MnS全赫斯勒热电合金研究成果,发现复合碳化硅(SiC)纳米颗粒可提升ZT值5倍,同时显著增强材料机械强度,热电转换与多功能器件开发提供了新思路。研究背景:全赫斯勒合金热电材料的瓶颈与突破方向半金属性全赫斯勒合金Co2MnSi,因其高功率因子(PF)被视为有潜力的n型热电材料。然而,其金属特性导致本征热导率过高(约22 W/mK),限制了ZT值的提升。传统方法如元素掺杂或合金化虽能降低热导率,但电输运性能优化效果有限。研究团队另辟蹊径,提出纳米复合策略引入高硬度和化学稳定的SiC颗粒,在降低热导率的同时维持高电导率,突破性能瓶颈。创新方法:SiC纳米复合策略 团队采用球磨与放电等离子烧结(SPS)技术,将SiC纳米颗粒均匀分散至Co2MnSi基体中。透射电镜(TEM)观察到SiC颗粒主要分布于晶界处,与基体界面洁净且部分共格(图1b),有效增强声子散射。球磨过程中伴生的纳米SiO₂颗粒进一步抑制热传导,总热导率在1025 K时从22 W/mK骤降至5 W/mK,降幅达77%(图1a)。性能突破:ZT值提升5倍,机械强度增强40%热电性能:复合SiC未显著影响电导率与塞贝克系数,功率因子(PF)峰值达1.99 mW/mK2。结合热导率降低,Co2MnSi/SiC复合材料的ZT峰值在1025 K时达到0.15,较同类材料提升显著。机械性能:归因于SiC的弥散强化与晶粒细化效应,改良小冲孔(MSP)测试发现性能最优样品的机械强度达241.6 MPa,较无SiC纳米颗粒分散样品(173.2 MPa)提高40%(图2a),明显优于商用Bi2Te3等传统热电材料(图2b)。磁性保留:磁滞回线显示,引入SiC不改变Co2MnSi的饱和磁化强度(1.3 μB/f.u.)与矫顽场(20 kOe),为后续开发兼具热电与磁性的多功能器件奠定基础。应用验证:固态制冷器件初显潜力基于Co2MnSi/SiC复合材料(n型)与(Bi,Sb)2Te3(p型)组装的制冷模块(图3a),在11 A电流下可实现7.5 K的温差制冷(图3b),证明了全赫斯勒合金在高温热电领域的应用潜力。展望:纳米复合策略的普适性 此工作开辟了Co2MnSi合金性能优化新途径,也为其他全赫斯勒与半赫斯勒材料的热导率调控提供借鉴。未来通过协同优化载流子浓度与界面设计,有望进一步提升ZT值。材料的多功能特性(热电-磁耦合)或将在自旋电子学与能量回收领域催生创新应用。图1. (a)热导率随温度变化;(b) 声子与电子散射机制及热导率降低机理图。图2. 机械强度对比图。图3. (a)器件图,(b)制冷性能。扫描二维码阅读英文原文,或点此查看原文ACS Applied Energy Materials. 2025, ASAPPublication Date: May14, 2025https://doi.org/10.1021/acsaem.5c00578 Copyright © 2025 American Chemical SocietyEditor-in-ChiefXing Yi LingNanyang Technological UniversityDeputy EditorYiying WuOhio State University, USAACS Applied Energy Materials是一本发表原创研究的跨学科期刊,研究方向涵盖材料,工程,化学,物理和生物学方面与能源转换和存储相关的可持续应用 2-Year Impact FactorCiteScoreTime to First Peer Review Decision5.510.334
来源: ACS Applied Energy Materials 2025-06-05

武汉大学向立民教授团队CBMI | 通过测量膜扩散速率量化水溶液中单囊泡的形状和刚度

英文原题:Quantifying the Shape and Stiffness of Single Extracellular Vesicles in Aqueous Solution via Membrane Diffusivity Measurements通讯作者:向立民,武汉大学化学与分子科学学院作者:Yihan Wang (王亦韩) , Huihui Gao (高会会), Chu Han (韩楚), Liu Liu (刘柳), Jingwen Deng (邓静文), Hangwei Fan (范航伟), Zirui Zhou (周子瑞), Mengyao Zhang (张梦瑶), Xiaohui Zhang (周子瑞), Feiyang Cheng (程飞扬), Xiang Zhan (占翔), Hao Ge (葛颢), Yan-Ling Liu (刘艳玲), Xinwei Zhang (张欣伟), Wei-Hua Huang (黄卫华), Wei Yan (闫卫), Jing Zhang (张静), Wei Zhang (张伟), Limin Xiang(向立民) 背景介绍两性磷脂分子通过自组装形成的多样化膜结构,构成了细胞外囊泡(Extracellular Vesicles, EVs)的物理化学基础。这类直径范围在30纳米至数微米的囊泡是细胞间通信的重要载体。研究表明,脂质双层膜的刚度(stiffness)是决定囊泡与细胞膜相互作用效率的关键参数之一,直接影响受体细胞对囊泡的摄取效率。肿瘤细胞来源的EVs因其较低的膜刚度,可能具有更高的细胞摄取效率。然而,由于EVs的亚衍射尺寸特征和显著的个体异质性,对单个囊泡的尺寸、形状特征以及力学性质的精确量化始终面临重大技术挑战。文章亮点近日,武汉大学向立民教授在Chemical & Biomedical Imaging期刊发表研究,报道了一种通过测量膜扩散速率量化水溶液中单囊泡的形状和刚度的方法。研究团队利用单分子扩散速率映射技术(Single-molecule diffusion Mapping, SMdM),通过模拟荧光分子在EVs膜表面的随机运动行为,构建了包含球形和圆盘形两种极限状态的限域空间理论模型。引入几何形状参数α(0≤α≤1)来定量描述囊泡的形状特征,其中α=1对应球体,α=0对应扁平圆盘。结合实验测量的膜表面二维扩散速率,该方法成功实现了对溶液中单个EVs尺寸与形状的精确表征,并系统比较了不同恶性程度乳腺细胞来源EVs的形状差异。图1. 不同恶性程度的乳腺细胞在脱水诱导刺激下所分泌囊泡的形状差异。在脂质体模型研究中发现,带电脂质分子和胆固醇的引入会显著增加形状参数α的数值,证实这两类成分是调控囊泡刚度与形状的关键因素。针对细胞脱水诱导产生的EVs,研究采用基于密度的空间聚类算法(DBSCAN)对单分子追踪数据进行处理,同步获取了单个EVs的尺寸信息及其膜表面分子的扩散速率。通过将限域空间理论模型与单囊泡扩散速率解析成像技术相结合,研究揭示了高侵袭性肿瘤细胞分泌的EVs刚度显著降低,其形状也呈现更明显的扁平化特征,这为理解囊泡力学特性与亲代细胞病理状态的相关性提供了直接证据。总结/展望通过整合限域空间二维扩散运动模型与单囊泡扩散速率解析成像技术,建立了生理条件下单囊泡(包括人工脂质体和天然EVs)形状与刚度的标准化表征方法。研究不仅明确了带电脂质和胆固醇在调控囊泡刚度中的关键作用,同时还揭示了正常细胞与高侵袭性肿瘤细胞来源EVs在力学性质上的差异。该方法具有高通量优势,可在数分钟内完成数百至数千个单囊泡的尺寸、形状和刚度表征,为基于囊泡力学特性的肿瘤诊断提供了新思路。相关论文发表在高质量期刊Chemical & Biomedical Imaging上,武汉大学硕士研究生王亦韩为文章的第一作者, 向立民教授为通讯作者。通讯作者信息武汉大学化学与分子科学学院 向立民教授博士生导师,国家重点研发计划青年科学家项目负责人。2010年于北京大学化学与分子工程学院获得学士学位,师从裴坚教授;2016年于美国亚利桑那州立大学获得化学博士学位,师从陶农建教授,研究方向为单分子电子学;2016年至2021年在美国加州大学伯克利分校从事博士后研究,师从Ke Xu教授,专注于多维超分辨荧光成像技术的开发与应用。2021年3月加入武汉大学,现任教于化学与分子科学学院和泰康生命医学中心。近年来,在单分子电子学与超分辨成像领域取得了一系列重要成果,以一作(共一)作者或共同通讯作者身份在Nature Nanotechnology、Nature Methods、Nature Chemistry、Nature Communications、Journal of the American Chemical Society等国际顶级期刊发表论文10余篇。扫描二维码阅读英文原文,或点此查看原文Chem. Biomed. Imaging 2025Published April 9, 2025https://doi.org/10.1021/cbmi.5c00011 © 2025 The Authors. Co-published by Nanjing University and American Chemical Society关于Chemical & Biomedical ImagingChemical & Biomedical Imaging 将聚焦单分子、单颗粒、单细胞成像以及新型分子影像探针和活体成像新技术、新方法。内容涵盖光学成像、质谱成像、扫描探针显微成像、磁共振成像、核素成像、成像探针和造影剂、用于原位成像的微流控和纳米流体平台、图像处理和数据分析工具等。发表主题包括:单分子成像,生物相互作用和界面的超分辨成像,单细胞超分辨成像,生物体内化学过程的实时可视化,组织器官和全身成像,分子影像探针与造影剂,医学影像技术,疾病诊疗新方法,化学反应与过程的超分辨成像,化学发光和电化学发光成像,纳米材料的分子尺度成像,用于成像的大数据、人工智能和机器学习等。Chemical & Biomedical Imaging 旨在服务化学、物理、生物、材料、工程和医学等的交叉学科科研群体,以应对化学与生物医学成像的基础研究和应用的前沿挑战。期刊将发表原创论文、快报、技术说明、综述、展望、观点、以及多样化的短篇社评。Chemical & Biomedical Imaging入选2022年中国科技期刊卓越行动计划高起点新刊,目前已被ESCI, Scopus, DOAJ, CAS, PubMed Central等数据库收录。2025年12月31日前投稿的文章将免收文章出版费(APC)所有的稿件都将经过严格的、公平的、高效的同行评审,我们致力于以期刊的文章质量赢得读者的信任。如有任何疑问,请发送电子邮件至 eic@cbmi.acs.org
来源: Chemical & Biomedical Imaging 2025-06-03

南开大学Chem. Mater. | 新型高温稳定的二维晶体管电极材料:BiOₓ

英文原题:Wafer-Scale Evaporated Metallic BiOx as Contact Electrodes of MoS2 Transistors with Enhanced Thermal Stability通讯作者:吴金雄、罗锋(南开大学)作者:Zhaochao Liu, Jiabiao Chen, Wei Ai, Shuyi Chen, Yuyu He, Zunxian Lv, Mingjian Yang, Wenbin Li, Feng Luo* and Jinxiong Wu*近日,南开大学材料科学与工程学院的吴金雄研究员和罗锋教授研究团队在二维半导体器件领域取得重要研究进展。他们通过热蒸发技术成功制备出具有优异导电性和热稳定性的金属性BiOx薄膜,并将其应用于二硫化钼(MoS2)晶体管的接触电极,显著提升了器件在高温环境下的可靠性。相关论文近期发表于国际权威期刊Chemistry of Materials。二维半导体材料(如MoS2)因原子级薄层结构可有效抑制短沟道效应,被视为延续摩尔定律的潜力候选材料。然而,如何为这类材料选择合适的电极始终是技术难点。传统高熔点金属电极虽耐高温,但易因费米能级钉扎等问题导致接触电阻过高;而低熔点金属铋(Bi)虽能实现超低接触电阻,但其熔点仅271.5 °C,难以兼容高温制造工艺和实际应用场景。图1. BiOx薄膜的热蒸发制备及电学性能。(a) 通过热蒸发沉积在SiO2/Si衬底上的BiOx薄膜示意图;(b) 20nm的BiOx薄膜沉积在2英寸Si/SiO2晶圆片上的照片;(c) BiOx 高分辨透射电子显微镜图像;(d) 纵向电阻(Rxx)随温度变化的关系; (e) BiOx样品中霍尔迁移率和载流子浓度; (f) 室温下的BiOx薄膜霍尔迁移率与厚度依赖关系。为此,研究团队另辟蹊径,选择绝缘的α-Bi2O3作为原料,通过真空热蒸发技术制备出富含氧空位的BiOx薄膜。这一过程中,α-Bi2O3因氧元素流失形成独特的“多晶铋颗粒嵌入非晶BiOx基质”结构(如图1所示)。X射线光电子能谱(XPS)和透射电镜(HRTEM)分析证实,材料中同时存在零价态Bi和Bi3+,赋予其金属导电性。实验数据显示,BiOx薄膜展现出优异的电学性能:室温霍尔迁移率达60 cm2·V-1·s-1,载流子密度高达1.5×1015 cm-2。更重要的是,其热稳定性远超纯铋。譬如,如图2所示,BiOx薄膜在300 °C下退火0.5小时后,表面粗糙度与电阻变化不大,并能保持良好的导电性,而Bi薄膜在相同条件下变得不连续,电阻急剧增加至断路。随后,研究团队将BiOx薄膜作为MoS2晶体管的接触电极进行测试。结果显示其呈现:1)超低接触电阻:结合金(Au)电极后,接触电阻低至650 Ω·μm,导通电流达27.5 μA·μm-1,优于多数文献报道值;2)高温稳定性:经历300 °C、6小时退火后,器件电学性能几乎无衰减,而传统铋电极器件在0.5小时内即完全失效(图2)。图2. BiOx薄膜与BiOx/Au-MoS2 FET高温退火性能。 (a) 原始和退火后的BiOx薄膜的表面粗糙度;(b) 原始和退火后的Bi薄膜的表面粗糙度;(c) BiOx薄膜退火前后的I - V曲线;(d) 300℃不同退火时间下BiOx / Au接触FET的转移特性(Ids−Vg); (e) Bi/ Au接触FET在300℃退火0.5 h前后的转移特性(Ids−Vg)。这一成果为下一代高性能电子器件的开发提供了新思路。南开大学吴金雄研究员与罗锋教授为该工作的共同通讯作者,南开大学材料科学与工程学院2024级博士研究生刘召超为第一作者。该工作得到了国家自然科学基金面上、重大研究计划及科技部重点研发等项目的资助。原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):Wafer-Scale Evaporated Metallic BiOx as Contact Electrodes of MoS2 Transistors with Enhanced Thermal StabilityZhaochao Liu, Jiabiao Chen, Wei Ai, Shuyi Chen, Yuyu He, Zunxian Lv, Mingjian Yang, Wenbin Li, Feng Luo* and Jinxiong Wu*Chem. Mater. 2025, 37, 8, 2836–2843https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.4c03540 Published April 8, 2025Copyright © 2025 American Chemical SocietyPI简介吴金雄,南开大学材料科学与工程学院研究员、博士生导师。2012年本科毕业于南开大学,2017年获北京大学理学博士学位,2017-2019年北京大学博士后。2019年9月回南开大学组建课题组,任独立PI,在下一代晶体管关键材料及界面调控方面做出了特色鲜明的工作。近5年来,以通讯作者身份在Nat. Electron.、Nat. Commun. (2篇)、J. Am. Chem. Soc.(2篇)、 Angew. Chem. Int. Ed.、Nano Lett.、ACS Nano等高水平期刊上发表论文近20篇,主持国家青年人才项目、基金委重大研究计划(培育)、面上、北京分子科学国家研究中心开放课题等项目,并参与科技部重点研发青年项目等,担任Nature Electronics、Nature Communications等众多高水平期刊审稿人。罗锋,南开大学讲席教授,入选国家高层次人才引进计划。2004年博士毕业于北京大学,2010-2020任西班牙马德里高等研究院纳米所资深研究教授,2021年全职加入南开大学材料科学与工程学院。研究兴趣包括微纳加工、光刻与刻蚀工艺、磁随机存储器件及磁光传感、自旋电子学材料与器件、材料性能调控与先进表征工艺等。(本稿件来自ACS Publications)
来源: Chemistry of Materials 2025-06-02

ACS Mater. Lett. | “不可能的材料”单层β-CuI: 环境条件下稳定且具有自陷态激子发光

英文原题:Ambiently stable two-dimensional β-CuI monolayers with self-trapping exciton luminescence通讯作者:陈亮(宁波大学);杨长、杨振中(华东师范大学)作者:Bingquan Peng(彭兵权),Jie jiang(江杰),Haonan Wang(王号南),Ruobing Yi(易若冰),Fangfang Dai(代芳芳),Yinshuo Li(李银烁),Lei Zhang(张磊)碘化亚铜(CuI)作为一种透明的p型半导体材料广泛应用于透明柔性电极、p型晶体管和太阳能电池等多个领域。在常压下CuI具有三种结构,即α-CuI、β-CuI和γ-CuI:在643 K以下,以γ-CuI存在;而在713 K以上,以α-CuI为主。β-CuI仅在645-675 K的狭窄高温范围内稳定,被认为是一种高温相。理论预言二维层状β-CuI在室温下可能稳定存在,并且具有独特的性质,如超低热导率和超宽直接带隙等。继而催生了基于表面/界面工程在室温下合成稳定β-CuI的方法,如石墨烯封装、外延生长等。因此,寻找在环境条件下自支撑的β-CuI既是对理论预测的验证,也是实验上的突破,更是一项极具挑战性的难题。近日,国科温州研究院彭兵权、宁波大学陈亮、华东师范大学杨长和杨振中以及西安交通大学张磊等人,通过诱导γ-CuI相变并结合液相超声剥离成功制备了环境条件下稳定的单层β-CuI。首先,研究团队对制备的CuI晶体进行了详细的晶体结构表征和模拟,以确定是β-CuI。并通过球差电镜得到原子分辨的晶体图像,清晰地显示了碘离子和铜离子的点位。原子力显微镜结果表明β-CuI厚度约为1纳米,即单层。图1. 二维β-CuI的制备示意图、TEM表征及结构研究理论计算表明,层状β-CuI由于具有较低的剥离能,使得单层β-CuI容易被剥离。声子谱表明单层β-CuI具有动力学稳定。同时,与0 K下的声子谱相比,300 K下的声子谱非谐效应更加显著,各种声子分支呈现出不同程度的软化和硬化,突显了晶格动力学和声子行为与温度有显著的相关性。此外,AIMD模拟结果显示,无论是否存在缺陷,单层β-CuI在300 K均具有热力学稳定。图2. 单层β-CuI的剥离能、热力学稳定性和动力学稳定性及层状特征的研究通过扫描电镜阴极荧光联用系统观察,二维β-CuI和γ-CuI的阴极荧光光谱有明显差异。二维β-CuI由于其低维度和柔软的晶体结构,这使得其容易形成自陷态。其独特的自陷态激子能够产生较宽的白光光谱,类似于太阳光的可见光全谱。基于自陷能的计算结果,单层β-CuI具有本征的自陷激子发光特性,同时碘缺陷能有效促进自陷态的形成。具有自陷态激子发光特性的金属卤化物材料一直被认为是下一代高质量、健康照明的理想候选材料。所以,二维β-CuI在照明应用中具有较大潜力。图3. 二维β-CuI的阴极荧光发光特性研究总结/展望本研究利用相变和液相剥离成功制备了环境条件下稳定的高纯度单层β-CuI。二维β-CuI的自陷态激子发光能够产生较宽的白光光谱,其光谱接近太阳光的可见光全光谱。本研究成果突破了在环境条件下合成二维β-CuI的长期技术难题,增添了一种新的二维材料,为探索其独特物理性质及在材料科学多领域中的应用开辟了新路径。相关论文发表在期刊ACS Materials Letters 上,并被收入“Emerging Investigators in Materials Science”特刊。国科温州研究院彭兵权博士、宁波大学江杰博士和华东师范大学王号南博士生为文章共同第一作者,宁波大学陈亮教授、华东师范大学杨长教授和杨振中教授为通讯作者。原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):Ambiently Stable Two-Dimensional β-CuI Monolayers with Self-Trapping Exciton LuminescenceBingquan Peng, Jie Jiang, Haonan Wang, Ruobing Yi, Fangfang Dai, Yinshuo Li, Lei Zhang, Zhenzhong Yang*, Chang Yang*, Liang Chen*ACS Materials Lett. 2025, 7, 5, 1845–1851https://doi.org/10.1021/acsmaterialslett.5c00251 Published April 11, 2025© 2025 American Chemical Society(本稿件来自ACS Publications)
来源: ACS Materials Letters 2025-05-30

ACS Applied Optical Materials | 自供能机械发光手套:灵敏人机交互新方案

英文原题:Self-Powered Mechanoluminescence-Based Mechanical Sensing Glove for Human-Machine Interaction作者:Yunpeng Zhou, Yanyan Li*, Long Feng, Hongxin Song, Kai Ge Cheng, Lili Li, Wenya Pan, Shuaikang Zhu, and Lei Zhao*图文解读在现代人机交互(HMI)设备的研发中,如何实现灵敏、便捷和高效的机械信号检测始终是一个重要课题。传统的柔性传感器往往面临结构复杂、制造成本高、灵活性不足等挑战,难以满足实时操作和智能互动的需求。为了应对这些技术瓶颈,宝鸡文理学院物理与光电技术学院赵磊团队在国际期刊《ACS Applied Optical Materials》上发表了一项创新研究,成功开发了一种自供能光-机械传感手套(OSWD),不仅具有高灵敏度和广应变响应范围,还能够在无需外部供电的情况下实时进行机械信号检测。这一突破为下一代智能可穿戴设备提供了新的技术解决方案。研究团队设计的OSWD手套基于机械发光(ML)效应,采用机械力诱导摩擦发光机制,能够在外力作用下直接发出可见光信号。其核心材料是稀土和过渡金属离子(如Tb3+、Dy3+、Mn2+)掺杂的Ca10Li(PO4)7复合物,该材料在受到机械挤压、拉伸或摩擦时,可分别发出绿色、黄色和红色光,实现机械信号的视觉化表达。与传统电子传感器相比,这种自供能机制能够有效避免外部电源的依赖,减少了设备复杂性,同时确保了实时性和高效性。在实验中,研究人员首先验证了OSWD手套的发光特性。测试表明,当施加机械应力时,手套材料能够快速响应,发光强度与应力成正比,灵敏度达到1.13%。尤其是在0.6%至180%的应变范围内,手套能够精准感知指关节弯曲产生的机械刺激,信号响应稳定且具有良好的循环耐久性。这表明手套材料在频繁使用情况下仍能保持高效的发光性能,不受外界环境的明显影响。图1. 基于Ca10Li(PO4)7:Mn2+@PDMS的PL/PLE光谱、应力应变ML响应、随温度变化特征及多次拉伸后自恢复性能与可循环性测试,展现了该复合材料在力学传感中的应用潜力。OSWD手套的低成本和轻便性也是其重要优势之一。研究团队将ML复合材料嵌入柔性聚二甲基硅氧烷(PDMS)基质中,制备出既具弹性又坚固的复合膜。这种材料能够有效抵抗拉伸、扭曲等机械变形,表现出优异的机械稳定性。在可穿戴应用中,这种柔性特性使得手套在各种复杂运动下依然能够保持正常工作,不会因变形而失效。同时,手套在汗液环境或高温环境下表现出良好的功能稳定性,进一步提升了其实用性和耐用性。为了实现实时的人机交互,研究人员还集成了RGBTCS颜色传感器和2.4G无线模块,使OSWD手套能够通过无线传输将机械信号转化为操作指令。在实际演示中,用户佩戴手套后,通过手指弯曲即可操控遥控车辆的移动和转向。系统能够实时识别手指动作,并将不同颜色的发光信号转换为特定指令,完成远程控制操作。这种无缝对接的操作模式不仅提升了人机互动的自然性,还极大拓展了可穿戴传感器在远程操作、虚拟现实和智能控制等领域的应用潜力。图2. OSWD将ML光学传感手套作为人机交互遥控端,利用RGBTCS传感器和微控电路识别、传输ML信号。不同手指弯曲刺激内部复合材料产生对应ML,从而精准无线控制小车移动。总结/展望OSWD手套的成功开发为柔性传感器领域带来了全新理念,尤其是在智能穿戴设备的应用上展现出广阔前景。相比传统的电子传感器,OSWD手套不仅具有更高的机械灵敏性和响应速度,还能在低功耗甚至无功耗的情况下实现长时间稳定工作。研究团队表示,这种基于摩擦发光的自供能技术有望进一步推广到更多人机交互场景,如虚拟现实控制、康复训练监测和智能机器人操控等。未来,团队将继续优化材料配方和结构设计,进一步提升手套在不同场景下的应用性能。此次研究得到了陕西省自然科学基金和教育厅科研计划项目的支持,研究成果正在申请专利保护。研究人员表示,这种手套的灵活性和自供能特性在智能穿戴设备领域具有重大应用价值,未来将通过与产业界合作,加速其产业化进程,助力智能人机交互技术的发展。通过此次研究,团队不仅在机械发光材料的设计和应用上取得了重要进展,还为HMI系统的构建提供了新的研究思路和技术路径。扫描二维码阅读英文原文,或点此查看原文ACS Applied Optical Materials. 2025, ASAPPublication Date: May 14, 2025https://doi.org/10.1021/acsaom.5c00121 Copyright © 2025 American Chemical SocietyEditor-in-ChiefXing Yi LingNanyang Technological UniversityDeputy EditorElena GaloppiniRutgers UniversityACS Applied Optical Materials是一个跨学科的国际论坛,作为ACS Applied Materials 家族期刊的补充,旨在发布原创实验和理论,包括模拟和建模,光学材料研究。2-Year Impact FactorCiteScoreTime to First Peer Review Decision--27.5
来源: ACS Applied Optical Materials 2025-05-29

上海有机所田佳研究员团队Artificial Photosynthesis|紫色细菌启发的集成式卟啉光合系统:从光捕获到人工光合

英文原题:Integrated Porphyrin-Based Photosynthetic Systems Inspired by Purple Bacteria: From Light Harvesting to Artificial Photosynthesis通讯作者:田佳,中国科学院上海有机化学研究所作者:Yifei Han (韩逸飞), Zhan-Ting Li (黎占亭), Jia Tian (田佳)研究背景紫色细菌光合系统能将光能高效转换为化学能,对该光合系统进行模拟研究不仅能加深对自然光合机制的理解,而且有助于实现双碳目标。因此,基于人工系统模拟紫色细菌光合结构已经引起了众多科学家的研究兴趣。卟啉分子不仅与紫色细菌中细菌叶绿素有结构相似性,而且便于合成与修饰,因此可用于光合系统的模拟。尽管科学家们做出了很多的努力并取得了一些研究成果,但是模拟紫色细菌光合系统中多步协同的光合过程仍然是巨大的挑战 (图1)。因此,利用功能化卟啉分子结合已有的构筑策略,首先模拟紫色细菌环形光捕获阵列 (LH1和LH2) 和反应中心 (RC),并在此基础上进一步将两者结合构筑核心光合结构LH1-RC复合物的模拟体系,研究如何在该模拟体系中实现光捕获、电荷分离和光化学反应的协同是很有必要的。图1. 紫色细菌光合系统中主要光合过程示意图文章亮点近日,中国科学院上海有机化学研究所田佳研究员在Artificial Photosynthesis上发表了紫色细菌启发的集成式卟啉光合系统:从光捕获到人工光合的综述文章。本文概述了紫色细菌启发的集成式卟啉基光合系统的研究进展。首先作者讨论了紫色细菌光合系统中环状光捕获体系的模拟,主要思路为构筑环状卟啉结构 (图2)。随后讨论了紫色细菌反应中心模拟的研究进展,其思路主要为构筑卟啉二聚体模拟P870结构 (图2)。最后,考虑到紫色光合细菌中LH1-RC复合物为光能向化学能转化的关键结构,因此作者进一步讨论了现有如何将环状光捕获体系与反应中心模拟体系耦合,实现光捕获、电荷分离和光化学反应的多步协同过程 (图2)。图2. 紫色细菌光合系统中环状光捕获阵列 (LH2和LH1 array),反应中心 (RC),和LH1-RC复合物模拟体系的构筑策略及相应功能环状光捕获阵列的模拟:LH1和LH2结构主要通过构筑共价卟啉大环、卟啉超支化聚合物和卟啉超分子组装体模拟 (图3)。共价卟啉大环的构筑可通过银(I)促进的卟啉meso-meso位偶联、参考环对苯撑[n]CPP的合成和模板导向合成法实现 (图3a-c);卟啉超支化聚合物的构筑可首先引入预组织的超支化骨架,再引入自由碱卟啉/锌卟啉作为能量给受体对实现构筑 (图3d);卟啉超分子组装体也是构筑环状卟啉结构的重要途径 (图3e),可借助功能化卟啉分子间堆积、配位键和氢键等弱作用力驱动的组装实现。通过合理的分子设计,上述策略均能实现高效的光捕获。图3. 不同构筑策略得到的环状光捕获阵列示意图:(a) 银(I)促进的卟啉meso-meso位偶联、(b) 参考环对苯撑[n]CPP的合成方法和(c) 模板导向合成法获得的环状光捕获阵列;基于(d) 超支化聚合物骨架预组织和(e) 超分子组装获得的环状光捕获阵列反应中心P870 (图4a) 的模拟:模拟思路主要为通过共价和组装策略构筑卟啉二聚体结构。共价策略构筑思路类似于分子镊子的构筑,通过引入合适的间隔基结构实现卟啉二聚体的预组织 (图4b-c)。相比之下,组装策略通过功能化卟啉的弱作用力组装得到卟啉二聚体 (图4d)。基于上述设计思路,反应中心模拟物不仅能实现高效电荷分离,而且可能进一步用于模拟光化学反应。图4. 紫色细菌反应中心与相关人工模拟结构示意图:(a) Rhodopseudomonas viridis的反应中心结构和电荷分离/电荷复合过程示意图;(b-c) 基于共价键构筑的反应中心模拟结构及光激发后电荷分离/电荷复合过程;(d) 功能化卟啉基于超分子组装构筑反应中心模拟结构示意图LH1-RC复合物模拟:为模拟LH1-RC复合物,需将环状光捕获阵列与反应中心模拟体系耦合,并且不同类型反应中心模拟物对LH1-RC模拟体系可实现的功能具有显著影响:从目前研究来看,引入大环类分子充当反应中心模拟体系可实现高效能量转移;引入卟啉或卟啉-富勒烯二元体系作为反应中心模拟体系可实现能量转移和电荷分离;如果引入金属配合物催化剂或金属纳米簇团模拟反应中心,则可以实现能量转移、电荷分离和(或)光催化CO2还原 (图2)。总结和展望作者总结了紫色细菌启发的集成式卟啉基光合系统研究进展,以化学模拟体系为核心,结合生物与光物理的角度阐述化学体系如何在结构与功能层面模拟环状光捕获阵列 (LH1和LH2)、反应中心和LH1-RC复合物,并且详细总结了模拟体系的构筑策略。最后,作者总结了该领域亟待解决的问题:1. 目前模拟研究主要集中在环状光捕获体系,其它关键光合结构的模拟报道相对有限;2. 紫色细菌主要依靠量子相干机制实现光合过程,但人工体系难以模拟量子相干机制;3. 对反应中心P870的模拟主要聚焦于实现高效电荷分离,但更重要的光化学反应过程却鲜有模拟;4. 在模拟关键光合结构LH1-RC复合物时人工天线与反应中心模拟物的兼容性可能是个不可忽视的问题。相关论文发表在高质量期刊Artificial Photosynthesis上,中国科学院上海有机化学研究所博士后韩逸飞为文章的第一作者,田佳研究员为通讯作者。该工作得到上海有机所以及金属有机化学国家重点实验室黎占亭教授团队的大力资助和支持。课题组长期招收研究生和博士后,有意者请联系田老师(Email: tianjia@sioc.ac.cn)。https://people.ucas.ac.cn/~tianjia 通讯作者信息田佳 研究员2016年于复旦大学获博士学位,之后在美国麻省理工学院、英国布里斯托大学、加拿大维多利亚大学开展博士后研究,期间获欧盟玛丽居里学者计划资助。2021年入职上海有机所,主要开展基于光合作用中心及复合物模拟的超分子人工光合组装体构筑及功能研究,构筑了首例仿紫菌色素体和蓝藻藻胆体人工光合系统,实现了水相可见光驱动的水分解及CO2选择性催化转化,揭示了自组装催化体系的天线效应、微环境效应及多尺度协同催化机制。在Nature、Nat. Catal.、Nat. Mater.、Nat. Chem.等期刊发表论文50余篇。主持国家重点研发计划青年项目、国家自然科学基金面上项目等,入选海外高层次人才引进计划青年项目、中国科学院BR计划等,现担任《Chinese Chemical Letters》青年编委。扫描二维码阅读英文原文,或点此查看原文Artif. Photosynth. 2025Publication Date: May 5, 2025https://doi.org/10.1021/aps.5c00006 © 2025 The Authors. Co-published by Dalian Institute of Chemical Physics, CAS, Westlake University, and American Chemical Society. 关于Artificial Photosynthesis作为一本国际化、高水平的开放获取期刊,Artificial Photosynthesis 旨在发表关于理解、模仿和利用光能转化为化学能的过程进展,为来自化学、物理、材料、生物、工程等不同学科的研究人员提供高水平的国际学术交流平台,并促进学界与工业界的发展和合作。期刊将涵盖多种类型文章,包括Article、Communication、Review、Perspective和Comment.创刊前三年接收的文章免收文章出版费(APC)所有的稿件都将经过严格的、公平的、高效的同行评审,我们致力于以期刊的文章质量赢得读者的信任。如有任何疑问,请发送电子邮件eic@ap.acs.org。
来源: Artificial Photosynthesis 2025-05-27

四川大学王云兵/傅代华团队ACS Nano | H₂S原位释放——构建多功能支架涂层,精准赋能血管修复

英文原题:In Situ H2S-Releasing Stents Optimize Vascular Healing通讯作者:王云兵、傅代华(四川大学)作者:Jiayi Zhang, Yang Li, Zhen Xiang, Hongxia Pu, Cheng Ji, Xingrong Ren, Daihua Fu*, Yunbing Wang*近日,四川大学生物医学工程学院/国家生物医学材料工程技术研究中心王云兵教授/傅代华副研究员团队在国际权威期刊ACS Nano 上发表了最新研究成果,提出了一种具有自主调控能力的原位释放型H2S支架涂层系统,通过协同实现抗血栓、调控炎症反应、抑制平滑肌增生和促进内皮化的多重功能,开创了生物活性支架涂层的新思路,为精准血管修复提供了创新性平台。经皮冠状动脉介入治疗(PCI)是目前冠状动脉粥样硬化性心脏病(CAD)血运重建的主要治疗手段,能够通过微创方式有效恢复病变血管的血流灌注。然而,支架植入不可避免地引起血管内膜的机械性损伤,并因生物材料的异物反应触发血小板活化、炎症细胞浸润及促炎因子的释放,进而促使平滑肌细胞(SMC)发生表型转化、迁移与过度增殖,同时伴随细胞外基质(ECM)异常沉积,最终导致支架内再狭窄(ISR)。尽管药物洗脱支架(DES)通过局部释放雷帕霉素或紫杉醇等药物显著抑制SMC增殖,降低ISR的早期发生率,但其非选择性抗增殖作用也抑制了内皮细胞(EC)的黏附、迁移及功能重建,导致再内皮化延迟,从而增加晚期血栓(LST)和支架内再狭窄的风险。当前DES的设计难以平衡抗增生与内皮修复之间的矛盾,因此,开发具有靶向调控血管修复功能的新型支架平台,对于改善PCI的长期预后具有重要临床意义。为破解当前支架设计中功能协调失衡这一关键瓶颈,王云兵等人提出“模拟天然信号分子调控”策略,围绕小分子气体递质H2S,通过支架表面功能化,实现多重生物调控功能的一体化集成。研究中,团队采用两步光引发聚合技术,将H2S供体ABTA与聚乙二醇(PEG)和RGD肽协同固定于PLLA支架表面,构建了可响应内源性谷胱甘肽(GSH)触发的H2S原位释放聚合物刷涂层(PEG-ABTA/RGD)。该涂层融合了PEG的抗蛋白吸附性能、RGD的内皮靶向黏附特性与H2S的多重生物活性,实现了对局部抗血栓、抗炎、抗增生与促内皮化等关键过程的精准调控。图1. 原位释放H2S的聚合物刷涂层通过协同实现抗凝与抗炎,促进内皮化并抑制新内膜增生,从而提升心血管支架的修复性能体内外生物学评价表明,该涂层可有效抑制血小板黏附与活化,提升cGMP水平并下调P选择素表达,展现出优异的抗血栓能力;同时,释放的H2S具备清除ROS和诱导巨噬细胞M2极化的能力,有效改善炎症微环境;在平滑肌细胞水平,H2S可抑制其异常增殖和迁移,并促进其向收缩表型转化,抑制内膜增生。更重要的是,该系统显著促进内皮细胞的黏附、增殖与迁移,加速再内皮化过程。转录组测序分析显示,H2S调控了多个与内皮细胞粘附、迁移及结构重塑密切相关的关键基因(如 ITGA2、DUSP10、MICALL2、MYL9 和 FSTL3),为其功能机制提供了分子证据。动物实验进一步证实,该H2S释放支架能在体内有效促进内皮修复、减轻炎症反应并抑制内膜增生,显著提升支架的长期治疗效果。图2. 体内植入实验显示,H2S原位释放支架在促进内皮化、抑制内膜增生及缓解炎症反应方面具有显著优势。图3. 基因表达谱分析表明,H2S释放涂层可激活多条与内皮修复相关的信号通路,为其促内皮化效应提供分子机制依据综上,该研究系统阐明了H2S在血管修复过程中的多维调控效应,构建了一种具有自主响应能力的“智能型”血管支架材料,展现出良好的临床转化潜力。相关成果发表在国际权威期刊ACS Nano 上。论文由四川大学生物医学工程学院/国家生物医学材料工程技术研究中心博士研究生张佳怡为第一作者,王云兵教授与傅代华副研究员为共同通讯作者。研究获得国家重点研发计划(2022YFC2409100)和中国医学科学院医学科学创新基金(CIFMS, 2021-I2M-5-013)等项目支持。原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):In Situ H2S-Releasing Stents Optimize Vascular Healing Jiayi Zhang, Yang Li, Zhen Xiang, Hongxia Pu, Cheng Ji, Xingrong Ren, Daihua Fu*, Yunbing Wang*ACS Nano 2025, 19, 13, 12864–12882https://doi.org/10.1021/acsnano.4c16345 Published March 31, 2025Copyright © 2025 American Chemical Society研究团队简介王云兵教授团队主要从事用于心脑血管疾病、糖尿病等治疗的新型生物医用材料和微创植/介入医疗器械的基础研究与产品应用开发。开发了一系列国内、国际首创的医疗器械产品并实现大规模临床应用。在此基础上,已申报国内、国际专利500多项,国际期刊发表论文200多篇。获教育部技术发明一等奖(2020)、四川省科技进步一等奖(2022)和中国侨界贡献一等奖(2020)等奖项。团队主页:https://www.x-mol.com/groups/wang_yunbing (本稿件来自ACS Publications)
来源: ACS Nano 2025-05-23

中国科学技术大学钟文婉教授团队Precision Chemistry | 纳米材料赋能的多重生物标志物检测

英文原题:Multiplex Detection of Biomarkers Empowered by Nanomaterials通讯作者:钟文婉,中国科学技术大学作者:Zongbo Li (李宗博), Mingquan Guo (郭明全), Wenwan Zhong* (钟文婉)研究背景生物标志物如蛋白质、核酸和代谢物是反映生理与病理过程的关键分子,对疾病诊断、监测治疗进程及评估疗效具有重要意义。然而,单一标志物的检测难以全面反映复杂疾病的生物学网络,限制了诊断和治疗决策的可靠性。因此,发展多个生物标志物同时检测的技术成为精准医学的重要研究方向。近年来,纳米材料凭借其独特的物理和化学性质,在实现高通量、高灵敏度、多标志物同时检测的生物分析中发挥了关键作用。结合不同策略如空间编码、信号编码、生物载体及机器学习辅助的数据解析等,纳米材料显著提升了多重检测技术的通量与精度。文章亮点近日,钟文婉教授团队在Precision Chemistry期刊发表综述文章,总结了2020-2024年纳米材料在多重生物标志物检测领域的最新研究进展。本工作详述了各种纳米材料的应用特点与优势,并系统归纳了空间编码、信号编码、生物载体及机器学习四类分析策略与纳米材料相结合在临床检测的研究趋势,指出未来纳米材料和检测技术的发展方向。内容介绍(1)空间编码策略:利用微流控芯片、侧向流动检测、微阵列以及悬浮阵列技术,实现不同标志物在空间上的区分和快速精准检测。纳米材料如磁性纳米颗粒、量子点和金纳米颗粒在捕获靶标、增强信号及快速分析中发挥重要作用。(2)信号编码策略:采用拉曼光谱、荧光、化学发光或电化学发光等多种光学信号,区分不同目标分子。贵金属纳米粒子、量子点和MXene二维材料作为优异的光学信号发生器或放大器,显著提高了分析灵敏度。(3)生物载体策略:利用循环肿瘤细胞和细胞外囊泡的高效捕获及单颗粒多标志物检测,实现疾病早期诊断、进展监测与个性化治疗指导。(4)机器学习辅助数据解析:通过人工智能与纳米材料技术结合,极大简化复杂的多重数据处理,提升诊断准确性。总结/展望本综述系统阐述了纳米材料赋能的多重生物标志物检测技术及其在精准诊断中的重要意义。通过不断发展的新兴技术与策略,纳米材料的应用前景广阔,有望在临床精准诊疗中发挥更加重要的作用。未来的研究方向可进一步关注以下几个方面:一是开发更加高效、灵敏的纳米探针和生物相容性更佳的材料体系,以实现更高的检测性能和更广泛的临床应用。二是探索更多新型的信号转导机制与光谱编码技术,突破传统检测手段的瓶颈,满足复杂临床场景的需求。三是加强纳米传感技术与人工智能、大数据分析等前沿技术的深入融合,建立全面、精准、快速的多参数检测和疾病评估平台。通过持续的技术创新与多学科合作,纳米材料在精准医学领域的应用将不断拓展与深化。相关论文发表在Precision Chemistry上,钟文婉教授课题组博士后李宗博博士与安徽理工大学副教授郭明全博士为文章的共同第一作者,钟文婉教授为通讯作者。通讯作者信息钟文婉 中国科学技术大学化学系教授,博士生导师。本科毕业中国科学技术大学,2003年于美国爱荷华州立大学(Iowa State University)获得分析化学博士学位,后加入洛斯阿拉莫斯国家实验室从事博士后研究。于2006年开始成为独立PI,在美国加州大学河滨分校(University of California, Riverside)化学系任教, 并于2018-2023年担任环境毒理研究生项目主任。2024年1月起全职回到中国科学技术大学工作。钟文婉教授在Nature Chemistry, Journal of American Chemical Society, Angewandte Chemie International Edition, Nucleic Acids Research, Chemical Sciences, Environmental Science & Technology, Analytical Chemistry等国际著名期刊上发表SCI论文100多篇。钟文婉教授曾获美国国家自然科学基金的Career Award;是Analytical and Bioanalytical Chemistry 和 Chemical Communications 两个期刊的Advisory Board 成员; Chemical Research in Chinese Universities(高等学校化学学报)的编委会成员;以及the Steering Board for International Symposia on Field and Flow-based Separations的成员。扫描二维码阅读英文原文,或点此查看原文Precis. Chem. 2025Publication Date: March 21, 2025https://doi.org/10.1021/prechem.4c00096 © 2025 The Authors. Co-published by University of Science and Technology of China and American Chemical Society关于 Precision ChemistryPrecision Chemistry 将发表化学及交叉领域中以精准化为导向的高水平的具有重要意义和吸引广泛兴趣的原创研究,包括但不限于计算、设计、合成、表征、应用等方面的前沿性研究成果,将秉承尊重科学、兼容并包的态度,为全球科研人员提供高质量的、开放的学术交流平台,服务于广大的化学和科学界。期刊将发表原创论文、快报、综述、展望、以及多样化的短篇社评。2025年12月31日前投稿的文章免收文章出版费(APC)Precision Chemistry目前已被ESCI,Scopus,PMC, DOAJ,CAS 等数据库收录,并入选2023年中国科技期刊卓越行动计划高起点新刊。所有的稿件都将经过严格的、公平的、高效的同行评审,我们致力于以期刊的文章质量赢得读者的信任。如有任何疑问,请发送电子邮件至eic@pc.acs.org。
来源: Precision Chemistry 2025-05-22

同济大学许维教授团队Chem. Mater. | 超高真空下卟啉分子在表面的可逆金属化和脱金属反应

英文原题:Reversible On-Surface Metalation and Demetalation of Porphyrins in a Solvent-Free Ultrahigh-Vacuum Environment通讯作者:张弛、许维(同济大学材料学院)作者: Zewei Yi, Zhaoyu Zhang, Rujia Hou, Yuhong Gao, Yuan Guo, Yuanqi Ding, Lei Xie, Fei Song, Chi Zhang*, and Wei Xu*可逆地调控分子间的相互转变能够实现双稳态的可控切换,在信息处理和数据存储等方面具有广阔的应用前景。利用超高真空扫描探针显微镜(SPM)可以在单分子尺度上表征反应涉及的多种分子态,从而研究分子转变机理。针对涉及共价键的分子反应体系,通过低温SPM操纵技术,可以实现局域的可逆分子反应。然而,如何实现可控的全局表面可逆反应仍是难题。经典的卟啉/金属卟啉转变提供了一个研究可逆反应的模型体系。在超高真空表面化学领域,已有大量研究关注单向的卟啉金属化反应,但其逆向脱金属反应仍未被报道,相关机理仍不明晰。因此,探究表面卟啉分子的可逆反应有助于进一步理解并控制分子可逆转变。近日,同济大学许维教授(点击查看介绍)团队在Chem. Mater.上发表论文,该工作结合扫描隧道显微镜(STM)成像、X射线光电子能谱(XPS)表征、密度泛函理论(DFT)计算报道了超高真空环境下Au(111)表面上卟啉分子的可逆金属化和脱金属反应。文章对比研究了碱金属钠和过渡金属钴的不同反应行为,并且揭示了机制机理。文章首先研究了四苯基卟啉分子(H2TPP)和碱金属Na之间的金属化和脱金属反应(图1)。室温下,H2TPP(分子中心暗)在Au(111)上形成密排组装(图1b、1c),而共沉积的Na由于缺乏分子间作用不参与该组装。该样品在500 K退火之后,67%的卟啉分子成功金属化(图1d、1e),形成了分子中心亮的钠金属卟啉(Na-TPP)。有意思的是,将样品在原子氢的氛围中加热到480 K,Na-TPP的占比又降低至1%(图1f、1g),即分子脱金属并转变为H2TPP。将此样品再次加热到500 K,卟啉金属化再次发生,形成了45%的Na-TPP(图1h、1i)。XPS表征进一步证实了上述可逆过程。此外,基于四吡啶基卟啉分子(H2TPyP)和Na体系,文章证实了Na参与的可逆金属化和脱金属反应的普适性,并展示了此过程中Na在分子间和分子内的可逆转移。图1. 基于H2TPP和Na的可逆金属化和脱金属反应文章还研究了过渡金属Co参与的卟啉金属化反应(图2),Co只能完成单向的金属化反应,无法实现逆向的脱金属反应。图2. 基于H2TPP和Co的单向金属化反应DFT计算(图3)表明,不同的脱金属行为是由H原子和金属Na或Co原子在Au(111)上与卟啉分子结合所形成结构的不同稳定性所驱动。在钠卟啉体系中,H优先吸附在卟啉上,并且Na脱金属后的结构是最稳定的,这为脱除金属Na提供了可能。但在钴卟啉体系中,H优先吸附在Co上,并且Co脱金属后的结构是最不稳定的,这阻碍了Co的脱金属过程。图3. DFT计算的不同吸附结构的分子体系总能量总结/展望综上所述,文章报道了超高真空Au(111)表面上碱金属Na与卟啉分子能够可控地发生可逆的金属化和脱金属反应,而过渡金属Co与卟啉分子只能完成单向的金属化反应,并且揭示了导致上述不同反应行为的机制机理。相关论文发表在Chem. Mater.上,同济大学材料学院的博士研究生易泽伟为第一作者,张弛教授、许维教授为通讯作者。原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):Reversible On-Surface Metalation and Demetalation of Porphyrins in a Solvent-Free Ultrahigh-Vacuum EnvironmentZewei Yi, Zhaoyu Zhang, Rujia Hou, Yuhong Gao, Yuan Guo, Yuanqi Ding, Lei Xie, Fei Song, Chi Zhang*, Wei Xu*Chem. Mater. 2025, 37, 8, 2806–2814https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.4c03420 Published April 9, 2025© 2025 American Chemical Society导师介绍许维https://www.x-mol.com/university/faculty/17071 (本稿件来自ACS Publications)
来源: Chemistry of Materials 2025-05-21

ACS Materials Letters | 暨南大学李宝军课题组在荧光传感领域取得进展:新型复合材料实现乳酸精准检测

英文原题:Morphology Engineering of Aggregation-Induced Emission-Based Metal–Organic Frameworks Templated with Cellulose Nanocrystals for Lactic Acid Detection作者:Fangchang Tan*, Ning Dong, Junda He, Linhua Yuan, Zhitao Lin, Xinyue Liu*, Xianguang Yang*, and Baojun Li*近日,暨南大学李宝军课题组在国际期刊《ACS Materials Letters》上发表题为“Morphology Engineering of Aggregation-Induced Emission-Based Metal–Organic Frameworks Templated with Cellulose Nanocrystals for Lactic Acid Detection”的研究成果。该研究通过创新性地利用纤维素纳米晶体(CNCs)调控金属-有机框架(MOFs)的形貌,成功开发出高灵敏度乳酸(LA)荧光传感器,为无创健康监测和运动科学领域提供了全新的技术方案。研究背景与创新亮点  乳酸是人体代谢的关键生物标志物,其浓度变化可反映运动状态、疾病进展等信息。然而,现有检测方法(如电化学法、酶法)存在稳定性差、依赖复杂仪器等局限。该团队另辟蹊径,将具有“聚集诱导发光效应”(AIE)的MOFs与天然纤维素纳米晶体结合,构建了MOF@CNCs复合材料。通过精确调控CNCs含量,实现了MOFs从针状、棒状到片状的多级形貌演变,显著提升了材料的荧光性能与检测灵敏度。  研究显示,最优化的MOF@CNC-1传感器对乳酸的线性检测范围覆盖0-70 mM,完全涵盖人体静息至剧烈运动时的生理浓度(2-20 mMol/L),且抗干扰能力强,可在复杂生物体液环境中实现精准检测。更值得一提的是,团队进一步将材料制成便携式荧光试纸,结合智能手机图像分析技术,用户仅需拍照即可快速定量乳酸浓度,为居家健康管理和运动监测提供了便捷工具。  技术突破与应用前景  “传统荧光材料易因聚集导致发光淬灭,而我们的AIE-MOFs通过CNCs模板调控,不仅解决了这一问题,还大幅提升了检测性能。”课题负责人介绍道。实验表明,MOF@CNCs的孔道结构与乳酸分子尺寸高度匹配,通过抑制配体振动增强荧光信号,灵敏度较同类材料提升近2倍。此外,材料在水中稳定性优异,可重复使用7次以上,显著降低了应用成本。  该成果在个性化医疗、运动科学及可穿戴设备领域展现出广阔前景。例如,运动员可通过试纸实时监测乳酸阈值,优化训练强度;糖尿病患者则可借助无创检测技术追踪代谢状态,避免侵入性采血带来的不便。  跨学科合作与社会价值 此项研究依托广东省纳米光学操纵重点实验室平台,联合材料科学、光学工程等多学科力量,历时三年攻关完成。团队骨干表示:“CNCs作为天然可再生材料,不仅环保,还为MOFs赋予了独特的结构可塑性。未来我们将探索更多生物模板在智能传感中的应用。”  研究得到了国家自然科学基金等项目的支持。相关技术已申请发明专利,并进入实质审查阶段,有望为健康监测领域带来新方案。  扫描二维码阅读英文原文,或点此查看原文ACS Materials Lett. 2025, 7, XXX, 2041–2048Publication Date: April 28, 2025https://doi.org/10.1021/acsmaterialslett.4c02575 Copyright © 2025 American Chemical SocietyEditor-in-ChiefSara E. SkrabalakIndiana University BloomingtonDeputy EditorHong-Cai (Joe) ZhouTexas A&M University, United StatesACS Materials Letters 快速发表材料与其他学科(如化学,工程和生物学)之间的交叉领域关于基础和应用研究前沿的高质量论文。2-Year Impact FactorCiteScoreTime to First Peer Review Decision9.914.623.8
来源: ACS Materials Letters 2025-05-20

清华大学ACS Nano | 三维架构的触觉电子皮肤

英文原题:Three-dimensionally architected tactile electronic skins通讯作者:张一慧(清华大学)作者:Xiaonan Hu (胡笑男), Zhi Liu (刘志), Yihui Zhang (张一慧)电子皮肤是一种旨在复现人类皮肤触觉感知能力的柔性电子器件,同时具备类皮肤的几何特征(如片状特征、多层构造与指纹纹路)、材料属性(如柔软性、可拉伸性、透气性、生物相容性与自愈性)与多功能性(如传感、信号处理与传输)。电子皮肤在过去二十年间蓬勃发展,在化学、材料科学、电子学和力学等领域催生了新的基础科学问题与创新机遇,促进了跨学科协同创新;同时,其可与人形机器人、假肢、人类皮肤等集成,以增强设备感知能力或用于生理信号监测,因此在人机交互、医疗健康等领域展现出广阔应用前景。人类皮肤是复杂而有序的异质三维结构,各类机械感受器在表皮与真皮中呈空间分布并衍生出强大的触觉感知能力,这启发了触觉电子皮肤发展的重要方向:构建仿生三维架构的电子皮肤,以复现皮肤的关键结构特征和高级感知功能。相较于平面设计的电子皮肤,三维架构电子皮肤展现出更高的设计自由度,能响应复杂触觉刺激并产生丰富的信号输出,从而更好地实现剪切载荷测量、传感性能调控和多机械刺激解耦感知等功能。本文系统总结了当前电子皮肤中具有代表性的三维微结构,涵盖笼状、截锥体、悬臂梁、金字塔、柱状、穹顶、腔体、晶格与褶皱等多种几何构型,并分析了通过这些微结构感知触觉信息和确定物体物理特性的路径(图1)。图1. 电子皮肤中的典型三维微结构及其感知触觉信息并确定物体物理特性的路径本文系统梳理了现有三维架构电子皮肤的生物原型,重点剖析了与触觉感知密切相关的关键结构特征,包括三维微结构、表面形貌、多层构造和感受器三维分布等(图2)。图2. 三维架构触觉电子皮肤的仿生设计随后,本文深入探讨了三维架构电子皮肤所独特具备的剪切载荷传感、多机械载荷解耦传感、超分辨率传感和物体物理性质/表面特征预测等触觉感知能力(图3),并总结了其在物体识别、人机交互、灵巧操作和健康监测等领域的应用。图3. 三维架构触觉电子皮肤实现剪切传感、解耦传感、超分辨传感和物理性质感知总结与展望尽管已取得显著进展,但现有三维架构触觉电子皮肤在微结构复杂度、物化特性、感受器密度及多样性等方面仍与人类皮肤存在差距。因此,这一令人兴奋的领域还存在许多有前景的发展方向:(1)开发高密度异质集成的三维制造技术;(2)发展适应复杂曲面的普适性贴附方案;(3)建立非线性物理性质感知的理论模型;(4)研发具备片上计算能力的集成系统。突破这些挑战将推动电子皮肤向更智能、更仿生的方向发展,为人机融合、具身智能等新兴领域提供关键技术支撑。相关论文发表于ACS Nano,清华大学博士生胡笑男、南京航空航天大学刘志副研究员为共同第一作者,清华大学张一慧教授为通讯作者。原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):Three-Dimensionally Architected Tactile Electronic SkinsXiaonan Hu, Zhi Liu, Yihui Zhang*ACS Nano 2025, 19, 15, 14523–14539https://doi.org/10.1021/acsnano.5c02232 Published April 7, 2025© 2025 American Chemical Society通讯作者信息清华大学长聘教授。长期从事固体力学、三维微纳结构组装、微型机器人等领域的研究。发表学术论文190余篇,获得授权的中国发明专利10项、美国发明专利3项。作为通讯作者或第一作者,相关成果发表于Science、Nature、Nature Materials、Nature Reviews Materials、Nature Electronics、Science Robotics、NSR、Science Advances、Nature Communications、PNAS、JMPS(固体力学旗舰期刊)等高水平期刊。曾获国家杰出青年科学基金、科学探索奖、中国力学学会青年科技奖、香港求是杰出青年学者奖、美国工程科学学会James R. Rice奖章、美国机械工程师学会Gustus L. Larson Memorial Award、麻省理工学院技术评论“全球35位35岁以下创新者”、美国机械工程师学会Thomas J.R. Hughes青年学者奖等荣誉。目前担任学术期刊《Science Advances》的Deputy Editor,《Mechanics of Materials》的Editor,《International Journal of Smart and Nano Materials》的Associate Editor等职务。(本稿件来自ACS Publications)
来源: ACS Nano 2025-05-16

华中科技大学罗亮团队Polymer Science & Technology | 聚合物纳米材料用于动脉粥样硬化诊断与治疗

英文原题:Polymeric Nanomaterials for Atherosclerosis Diagnosis and Treatment通讯作者:罗亮,孟凡玲,雷子乔作者:刘小明,张凯璐,殷明明摘要动脉粥样硬化(AS)是一种以血管中斑块堆积为特征的复杂心血管疾病。开发有效的诊断和治疗策略对于AS的管理至关重要。聚合物纳米材料凭借其生物相容性良好、多功能性和易于功能化等独特性能,已成为AS诊断和治疗领域极具前景的材料。本综述总结了AS的发病机制、分子机制和微环境特征的变化,以及针对这些变化的聚合物纳米材料治疗策略,并详细概述了聚合物纳米材料在多种成像技术(如磁共振成像、计算机断层扫描、超声、荧光及光声成像)和治疗方法(如微环境响应策略、靶向疗法和功能化支架)中的应用。此外,本文还探讨了聚合物纳米材料的生物安全评价体系,涵盖其体内分布、代谢过程、生物学评估、免疫学评价及毒理学研究,旨在总结当前研究进展与临床应用潜力,并强调其在临床转化中的挑战与未来发展方向,以推动AS诊疗的精准化和个体化。图1. 聚合物纳米材料用于动脉粥样硬化斑块的诊断和治疗文章简介动脉粥样硬化(AS)是心血管疾病的核心病理,其斑块破裂可引发心梗、中风等致命事件。现有诊断技术(如CT、MRI)依赖解剖成像,难以早期识别无症状病变;传统药物和手术存在靶向性差、副作用多及术后并发症等局限。纳米医学的兴起为精准诊疗提供了新方向,聚合物纳米材料凭借生物相容性、可功能化及响应性释放特性脱颖而出。通过靶向修饰和刺激响应设计,这类材料可精准递送药物至斑块微环境,降低全身毒性,同时集成影像探针提升成像分辨率,实现斑块成分动态监测与易损性评估。本综述探讨了聚合物纳米材料在AS治疗中展现多样化策略:微环境响应型系统(如ZIF-8@HA、ROS敏感前药)动态释放药物;靶向递送策略通过仿生修饰(巨噬细胞膜包覆)或配体结合(RGD肽)增强病灶蓄积,抑制炎症并促进斑块稳定。功能化支架技术从被动支撑转向主动干预,可降解支架(PLLA、镁合金)结合药物缓释(雷帕霉素)与影像探针(MOFs),实现术后修复监测;智能支架(NO释放涂层、ROS响应设计)进一步整合抗血栓与促内皮修复功能。然而,临床转化仍面临挑战:纳米材料的长效生物安全性(降解产物毒性)、规模化生产工艺复杂性及个体化治疗标准缺失亟待解决。未来需融合人工智能优化材料设计,建立多组学驱动的生物评价体系,发展绿色合成路径,并探索诊疗一体化智能平台(如多模态响应支架)。本综述系统总结了聚合物纳米材料在AS诊疗中的前沿进展:从AS病理机制(内皮损伤、脂质蓄积、炎症微环境)出发,探讨了透明质酸、PLGA、环糊精等材料的靶向递送策略及刺激响应设计(pH/ROS/酶触发释放),详述其在MRI、CT、光声成像中的高灵敏度应用,并整合诊疗功能实现斑块可视化与精准靶向治疗策略。同时,梳理了生物安全性评价体系及临床转化瓶颈,提出结合AI优化设计与多组学分析推动AS管理向精准化与个性化迈进。作者团队罗亮,本文通讯作者罗亮,华中科技大学生命科学与技术学院副院长,卓越首席教授,国家杰出青年基金获得者、国家高层次青年人才专家、国家重点研发计划“纳米专项”课题负责人、国务院侨务办公室重点华人华侨创业团队负责人、湖北省“楚天英才计划” 科技创新团队负责人。主要研究方向为有机高分子功能材料的设计、制备与在生物医学中的应用。现任中国生物医学工程学会纳米医学与工程分会副主任委员、中国抗癌协会纳米肿瘤学专业委员会常务委员、中国化学会分子聚集发光专业委员会委员、中国生物物理学会材料生物学与智能诊疗技术专业委员会委员、国家药品监督管理局药用辅料工程技术研究重点实验室学术委员会委员等。在Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Adv. Mater.、Angew等高水平期刊发表论文70余篇;授权中国发明专利15 项和PCT 国际专利1 项;获批1 项医疗器械备案凭证和3项医疗器械临床研究伦理批件。课题组网站:http://liangluogroup.wqdian.cn 孟凡玲,本文通讯作者孟凡玲,华中科技大学生命科学与技术学院,副教授,目前主要研究方向包括1)淀粉样类疾病相关的淀粉样蛋白纤维的形成机理,从而设计抑制剂以抑制淀粉样蛋白的生成;2)开发以淀粉样蛋白纤维为基础的新型材料。以第一或通讯作者在Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、ACS Nano等高水平期刊发表论文20余篇。雷子乔,本文通讯作者雷子乔,华中科技大学同济医学院附属协和医院放射科,教授/主任技师,总技师长,现任中华医学会影像技术分会副主任委员,中国医师协会医学技师专业委员会副主任委员,中国医药教育协会医学影像技术学专业委员会副主任委员, ISMRT委员,科技部专家库专家, 近5年主导制定国内行业标准2项,起草国内规范与共识21部,主编国家规划教材多部,深耕医工交叉领域多年并主持多项相关基金项目。刘小明,本文第一作者刘小明,影像医学硕士,华中科技大学同济医学院附属协和医院放射科副主任技师,华中科技大学生命科学与技术学院在读博士。现任中华医学会影像技术分会CT学组青年委员,湖北省医学会放射技术分会工作秘书。主持湖北省自然科学基金面上项目2项,以第一/通讯作者在Nat. Commun.、ACS Nano、Radiology等期刊发表研究论文二十余篇。作为主要执笔人参与专家共识4部,参编国家级教材4部,专著3部;授权国家发明专利5项,国际PCT专利1项。扫描二维码阅读英文原文,或点此查看原文Polymer Science & Technology, 2025, 1, 2, 82–112https://doi.org/10.1021/polymscitech.4c00055 Published April 10, 2025 © 2025 The Authors. Co-published by Changchun Institute of Applied Chemistry, Chinese Academy of Sciences; American Chemical Society. 关于Polymer Science &TechnologyPolymer Science & Technology 旨在发表高分子科学与技术及其跨学科领域的前沿创新成果,利用高分子研究为全球性挑战发掘可持续方案。该期刊聚焦于高分子合成与加工、可持续高分子、高分子循环与增值回收、先进功能高分子、高分子物理与表征、人工智能赋能等重要领域。期刊将涵盖多种类型文章,包括研究论文(Article)、研究快报(Letter)、综述(Review)、前瞻观点(Perspective)、评论(Comment)和社论(Editorial)。2027年12月31日之前提交的所有文章,如果经同行评审后被接收,将自动免除文章出版费(APC)Copyright © 2025 American Chemical Society
来源: Polymer Science & Technology 2025-05-15

电子科技大学蔡伟照课题组Chem. Mater. | 极低压力诱导下的可逆手性转变与SHG信号开关

英文原题:Pressure-Induced Conglomerate to Racemate Transformation in a One-Dimensional Disulfide-Based Lead Halide通讯作者:蔡伟照(电子科技大学)作者:Wenbo Qiu, Weilong He, Yu Liu, Boyang Fu, Weiyi Wang, Jiangang He, Luhong Wang, Haozhe Liu, Weizhao Cai*手性材料如同人类的左右手,看似相同却无法完全重合。这类材料在制药、光学器件和量子通信中具有不可替代的作用。例如,药物的不同手性结构可能产生完全相反的疗效,而手性光学材料则可实现光的精准操控。然而,固态晶体中的手性结构通常受限于强氢键和刚性框架,极难通过外力调控。如何实现固态手性材料的可逆转换,一直是科学研究中面临的关键挑战之一。近日,电子科技大学蔡伟照教授(点击查看介绍)团队通过对一维卤化铅钙钛矿材料[NH3(CH2)2S-S(CH2)2NH3]PbI5·H3O施加静水压环境,开创性的报道了一种极低压力下的固态手性材料的可逆转换现象。由于引入了可随压力改变构象的柔性二硫键分子—胱胺 (cystamine),通过施加仅100 MPa的微小压力便可成功实现手性结构从“单一手性”向“混合手性”的可逆转变,并同步控制了光的倍频效应(SHG)的“开关”。这一发现为深海光学器件和智能传感器的发展提供了全新思路。图1. 晶体结构随压力变化示意图图1展示了不同手性构型的分子结构随压力的变化情况。图1a、图1b分别为由M或P螺旋构成的α相对映体 (conglomerate) 结构。在压力的作用下,两者均转变为混合手性共存的β相外消旋体 (racemate) 结构,而且随着压力释放至标准大气压,外消旋结构又重新转变为仅含单一手性构型的原始α相结构(图1c-d)。图2. 二次谐波信号的“开关”效应图2给出了聚集体到外消旋体之间的可逆结构转变与SHG信号开关现象的最直观表述。黑色曲线为环境压力下α 相中检测到的二次谐波信号,蓝色曲线为施加压力状态下信号关闭,粉色曲线为压力释放后信号恢复。信号的消失与重现也验证了晶体结构在压缩作用下从非中心对称相到中心对称相的转变。图3. 压力对材料带隙的影响在 α-β 相转变过程中,吸收边出现轻微的红移,在 100 MPa (β 相) 时带隙降至 2.73 eV。随着压力增加到 11.57 GPa,单晶的颜色从浅黄变为深棕色,带隙下降至 1.98 eV。结合理论计算与原位高压单晶X射线衍射表征,发现高压下有机分子如被压缩的弹簧,促使一维Z字型无机PbI5链发生显著畸变,同时伴随着Pb-I键长逐渐缩短,从而引发带隙的减小。小结本研究通过在一维无机PbI5链中引入柔性胱胺分子,实现了极低压力下的手性分子结构可逆转变和具有“低压触发”特性的SHG信号开关。常压下材料呈现单一手性 (M或P螺旋),而加压至100 MPa时,两种手性分子共存形成非手性结构,同时手性转变伴随SHG信号的“开关”效应。传统材料需数千兆帕压力才能改变性质,而该材料仅需100 MPa(约相当于深海10000米的水压)左右即可实现快速响应。此外,其高开关对比度和可逆性,也为开发新型智能光学元件奠定了基础。这项研究不仅揭示了手性材料压力调控的新机制,更打开了高压智能材料设计的新窗口。正如论文通讯作者蔡伟照教授所言:“自然界的深海生物能在高压下生存,我们的材料也要学会‘适应压力’。未来,或许一颗微型晶体就能成为深海探索的‘智慧之眼’。”这项研究成果近期发表在美国化学会Chem. Mater. 杂志上,电子科技大学博士研究生邱文博为论文的第一作者,蔡伟照教授为本文的通讯作者,电子科技大学为论文的唯一通讯单位。原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):Pressure-Induced Conglomerate to Racemate Transformation in a One-Dimensional Disulfide-Based Lead HalideWenbo Qiu, Weilong He, Yu Liu, Boyang Fu, Weiyi Wang, Jiangang He, Luhong Wang, Haozhe Liu, Weizhao Cai*Chem. Mater. 2025, 37, 8, 2953–2963https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.5c00335 Published March 28, 2025© 2025 American Chemical Society导师介绍蔡伟照https://www.x-mol.com/groups/weizhao_cai (本稿件来自ACS Publications)
来源: Chemistry of Materials 2025-05-09

Macromolecules封面:拉伸诱导半晶高分子片晶间无定形失稳过程中的自由体积演化

英文原题:Evolution of Free-Volume Pores during Stretch-Induced Instability of Interlamellar Amorphous Phase in Semicrystalline Polymers通讯作者:张宏俊,崔昆朋,中国科学技术大学作者:郭航,罗迷,董赟,杨二杰,黄冬梅,叶邦角,张宏俊*,李良彬,崔昆朋*背景介绍工业高分子材料中超过三分之二属于半晶体系,其应用已从包装、建材等传统领域拓展至航空航天、新能源、新型显示等战略新兴产业。过往数十年,学术界和工业界针对这类材料的非线性形变机制已开展了大量的研究,形成的理论对半晶高分子产品的加工成型技术指导和服役行为预测具有重要意义。然而,现有研究主要集中于非线性拉伸过程中晶相的结构演变(如晶面滑移、熔融重结晶、晶型转变等),而对无定形相的结构失稳机制仍缺乏深入探讨。尽管国内外许多学者提出了无定形区失稳可能与空穴化/成孔(cavitation)有关,并借助小角X射线散射(SAXS)等技术实现了原位表征,但目前的机理框架中仍缺乏对空穴化初期的详细描述。这一瓶颈主要源于两大挑战:(1)半晶高分子材料的多尺度结构对外部力场的耦合响应,使得难以直接聚焦片晶间的无定形结构;(2)对无序结构的原位表征方法不足,尤其是自由体积孔洞等亚纳米级缺陷演化过程的检测手段匮乏。上述两点严重制约了半晶高分子形变理论的进一步发展。文章亮点针对上述难题,中国科学技术大学崔昆朋/张宏俊团队基于合作开发的超高计数率正电子湮没寿命谱(PALS)原位检测方法,系统研究了高取向等规聚丙烯硬弹性体(HEPP)在拉伸过程中自由体积孔洞的演化行为(HEPP中仅含有高度取向的片晶簇结构,消除了多尺度结构耦合对片晶簇尺度形变机理分析的干扰)。结合同步辐射原位SAXS的实验结果,研究团队发现拉伸可以诱导片晶间无定形中亚纳米级别的自由体积孔洞生长、融合以及尺寸重新分布,最终逐渐演化为十纳米级别的孔洞/纤维架桥结构。据此,研究团队进一步提出,应力诱导的片晶间无定形微相分离是解释这一演化过程的合理物理模型。图文解读如图1所示,根据LTv9程序分析得到的原位PALS结果,研究团队绘制了自由体积孔洞半径R(由Tao-Eldrup模型计算)、o-Ps强度I3、相对自由体积分数FFVr和应力随应变变化的曲线。基于PALS数据的演化趋势,HEPP的形变过程可划分为四个阶段,本文中,研究团队重点关注前两个阶段,以揭示失稳机理。OA阶段(屈服点前,ε ≤ 0.1):R值随应变增加呈准线性规律上升,表明自由体积孔洞发生膨胀。此阶段I3仅从12.1%微增至12.7%,孔洞数密度基本保持不变,说明未产生新的自由体积孔洞。AB阶段(宏观屈服过程,0.1 ≤ ε ≤ 0.42):R增速减缓,而I3从12.5%显著降低至9.7%,揭示了孔洞融合现象。由于共价键断裂所需能量远高于链解缠结,后者更可能是相邻孔洞合并的主导机制。基于Tao-Eldrup模型计算的FFVr下降与宏观样品体积应变增加同时出现,暗示融合后的孔洞呈现各向异性特征。图1. HEPP样品在室温拉伸过程中,(a) 自由体积孔洞半径与正-电子偶素(o-Ps)强度、(b) 相对自由体积分数、以及 (c) 应力随宏观应变的演化曲线。为了进一步揭示HEPP在拉伸变形过程中自由体积孔洞的演化细节,研究团队利用CONTIN程序分析了自由体积孔洞的尺寸分布。图2展示了在不同应变(ε ≤ 0.42)下获得的o-Ps寿命及自由体积孔洞半径(同样采用Tao-Eldrup模型计算)的概率分布函数(PDF)。在未变形状态下,自由体积孔洞尺寸呈现单峰分布,可通过高斯方法拟合。孔洞半径的半高宽(fwhm)约为0.05 nm,峰值位置(平均孔洞半径)约为0.32 nm。随着应变增加,孔洞半径的峰值位置和fwhm均随应变发生变化。图2. 通过CONTIN程序获得的o-Ps寿命及自由体积孔洞半径分布随应变(0至0.42)的演化曲线。图例中的数值表示对应的宏观应变值。结合PALS结果与原位SAXS实验结果,研究团队提出了如图3所示的半晶高分子中片晶间无定形在拉伸诱导下的失稳模型:在拉伸诱导片晶间无定形失稳这一非平衡过程中,数十纳米尺度的空穴/孔洞是从预先存在的自由体积孔隙逐渐形成的,而非突然成核。富含自由体积的区域充当了数十纳米孔洞的前驱体。从不稳定的无定形相中通过热定形或长期松弛过程可以使得应力诱导微相分离充分发展,实现从富含自由体积区域到不可逆孔洞的最终转变。图3. 半晶高分子中片晶间无定形在拉伸诱导下考虑自由体积孔洞的演变的失稳机制。总结/展望本研究考虑了单轴拉伸变形下片层间无定形相中自由体积的实时演化,阐明了失稳机制。未来的工作中,研究团队将特别关注经受不同加载模式的HEPP等模型半晶高分子样品,在剪切和剪切-拉伸复合加载条件下的结构演化,形成对片晶簇尺度形变机理的完整认识。该论文获选为Macromolecules第58卷第8期的封面(Front Cover)论文。本文第一作者为原中国科学技术大学副研究员郭航(现为西安交通大学副教授/特聘研究员);通讯作者为中国科学技术大学张宏俊研究员、崔昆朋教授。通讯作者信息:张宏俊 研究员张宏俊: 中国科学技术大学研究员,博士生导师。2018年起,担任中国核物理学会正电子谱学专业委员会委员。2021年,获得中国核物理学会第一届“赵忠尧青年正电子科学家奖”。当前主要从事正电子湮没谱学及其应用(宽禁带半导体、高分子分离膜等)、宇宙线缪子成像技术及其应用研究。已申请发明专利14项,其中4项获得授权。已发表一百多篇SCI论文,其中以第一作者/通讯作者署名在Nature系列期刊、PRL、PRB、JACS、Angew、Adv. Mater.上共发表十余篇论文。崔昆朋 教授崔昆朋,中国科大化学与材料学院特任教授, 博士生导师, 国家海外高层次青年人才项目获得者。  2015 年于中国科学技术大学获博士学位。2015 年至 2022 年,在日本北海道大学历任JSPS(日本学术振兴会)研究员、博士后和特任助理教授。2022 年 4 月入职中国科大。研究方向:同步辐射原位研究方法、 先进功能高分子薄膜加工、 高分子材料结构-性能关系、高强韧高分子水凝胶。共发表论文70余篇,以通讯/一作在Chemical Review、PRL、PNAS、Macromolecule 等杂志发表 SCI 论文 30多篇。主持基金委NSAF重点、面上、省市和企业项目十余项。扫描二维码阅读英文原文,或点此查看原文Macromolecules 2025, ASAPhttps://doi.org/10.1021/acs.macromol.4c02851 Published February 28, 2025© 2025 American Chemical SocietyEditor-in-ChiefMarc A. HillmyerUniversity of MinnesotaMacromolecules 发表有关聚合物科学所有方面的原创性、基础性和有影响的研究。收录有关聚合物科学所有基本领域的原创研究,包括合成、聚合机理和动力学、化学改性、溶液/熔体/固态特性,以及有机、无机和天然聚合物的表面性质。2-Year Impact FactorCiteScoreTime to First Peer Review Decision5.19.333.3
来源: Macromolecules 2025-05-08

美国杨百翰大学Adam T. Woolley教授团队Precis. Chem. | 3D打印微流控器件实现早产标志物一体化检测

英文原题:3D Printed Microfluidic Devices for Integrated Immunoaffinity Extraction, Solid-Phase Extraction, and Fluorescent Labeling of Preterm Birth Biomarkers通讯作者:Adam T. Woolley, 美国杨百翰大学作者:James D. Holladay, Zachary A. Berkheimer, Michael K. Haggard, Jacob B. Nielsen, Gregory P. Nordin中文供稿人:叶海航,崇媛媛,中国科学技术大学研究背景早产(妊娠不足37周)每年导致约百万新生儿死亡,现有预测方法如宫颈长度测量特异性较低,床旁免疫试纸条预测窗口仅为1周左右,而血清蛋白标志物质谱检测虽可提供更长预测窗口但操作复杂。微流控技术因样品需求量少、分析快速等特点,在即时诊断中展现出优势。传统微流控器件受限于加工工艺,仅能实现二维平面式芯片加工,而3D打印技术的引入,使得微流控设备能够集成泵、阀门、垂直通道等三维结构,从而实现更强大、更复杂的流程微型化。本研究开发了一种3D打印微流控器件,集成免疫亲和提取(IAE)、固相萃取(SPE)和荧光标记等功能,通过多孔聚合物整体柱选择性富集早产标志物,并采用气动控制的微阀调控流体流动,为构建便携式早产预测平台迈出关键一步。文章亮点3D打印实现复杂功能集成该器件通过数字光处理立体光刻3D打印技术,将IAE整体柱(环氧基甲基丙烯酸酯材质)与SPE整体柱(月桂基甲基丙烯酸酯材质)串联,并集成气动阀门控制流体路径。这种设计允许正交色谱分离:IAE柱利用抗体特异性捕获标志物(如促肾上腺皮质激素释放因子CRF、铁蛋白和乳铁蛋白),SPE柱则通过疏水作用浓缩标记目标物。图1. 集成免疫亲和提取(IAE)/固相萃取(SPE)装置示意图。(A)装置结构特征。S1、S2:真空(抽吸)端口1和2;P1、P2:气动端口1和2。比例尺为3毫米。(B)设置为引导流体流经IAE和平衡整体柱的装置状态。向P2施加压力以关闭阀门2,同时通过S1施加真空抽吸。(C)设置为引导流体流经IAE和SPE整体柱的装置状态。通过P1施加压力关闭阀门1,同时通过S2施加真空抽吸。迭代优化验证设计优势3D打印技术的引入提升了微流控装置的设计和迭代效率。经过20余次设计迭代,最终版本采用100μm×100μm 通道和优化阀门布局,通过平衡柱增强了流体操控精确性,并解决了气压过大导致的串联双柱层间剥离问题。图2. 100μm×100μm通道中整体柱的优化。(A-D)在800倍放大率下拍摄的100μm×100μm通道内聚合整体柱的SEM显微照片,标尺为20μm。(A)IAE和(B)SPE整体柱采用针对50μm×50μm通道优化的配方制备,导致整体柱与通道壁粘附不完全。(C)使用低孔隙率单体混合物制备的IAE整体柱。(D)采用先前配方在锯齿状窗口内聚合的SPE整体柱。(E)IAE整体柱组成配比表。(F)锯齿状通道中SPE整体柱的显微照片,标尺为100μm。所有整体柱均在五通道测试装置(图S1)中完成聚合。双整体柱协同提升检测性能实验表明,这种集成的IAE/SPE微流控装置能够从缓冲液和去母体血清中选择性地提取、富集和标记分析物,并将标记目标物释放到浓缩塞中用于下游分析。相对于对照组,双整体柱协同模式有效提升样本富集能力,3种蛋白标志物检测限达纳摩尔级,其洗脱过程中形成的高分离度样品分布有望为后续与微芯片电泳联用奠定基础。图3. 多重IAE提取后SPE整体柱的洗脱效果。IAE整体柱功能化修饰有抗CRF、抗铁蛋白和抗乳铁蛋白抗体。图示为生物标志物混合物经IAE/SPE串联提取后,SPE洗脱阶段的荧光检测信号。实验采用预标记的187.5 nM CRF、12.5 nM铁蛋白和6.3 nM乳铁蛋白混合样品。为更清晰比较不同实验批次,每个峰前50秒的基线数据已截除。总结/展望本研究首次在微流控器件中实现IAE与SPE整体柱的串联,通过3D打印技术解决了复杂微阀和通道在芯片中集成的难题,为早产风险的多标志物检测提供了自动化解决方案。未来工作可拓展至其他疾病标志物检测体系,并进一步集成样品预处理模块和信号读出模块以实现真正意义上的"芯片实验室"。该技术路线对开发其他POCT诊断设备具有重要参考价值。· 相关论文发表在以精准为导向的高质量期刊Precision Chemistry上,James D. Holladay为文章的第一作者,Adam T. Woolley教授为通讯作者。扫描二维码阅读英文原文,或点此查看原文Precis. Chem. 2025Publication Date: March 3, 2025https://doi.org/10.1021/prechem.4c00092 © 2025 The Authors. Co-published by University of Science and Technology of China and American Chemical Society关于 Precision ChemistryPrecision Chemistry 将发表化学及交叉领域中以精准化为导向的高水平的具有重要意义和吸引广泛兴趣的原创研究,包括但不限于计算、设计、合成、表征、应用等方面的前沿性研究成果,将秉承尊重科学、兼容并包的态度,为全球科研人员提供高质量的、开放的学术交流平台,服务于广大的化学和科学界。期刊将发表原创论文、快报、综述、展望、以及多样化的短篇社评。2025年12月31日前投稿的文章免收文章出版费(APC)Precision Chemistry目前已被ESCI,Scopus,PMC, DOAJ,CAS 等数据库收录,并入选2023年中国科技期刊卓越行动计划高起点新刊。所有的稿件都将经过严格的、公平的、高效的同行评审,我们致力于以期刊的文章质量赢得读者的信任。如有任何疑问,请发送电子邮件至eic@pc.acs.org。点击“阅读原文”
来源: Precision Chemistry 2025-05-06